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2023-03-22

新材料学院发现锂电池正极材料充放电过程中电荷转移的极子效应

锂离子电池作为清洁能源,被广泛应用于日常电子产品、人工智能、电动汽车、无人机等前沿科技领域。正极材料是锂离子电池的核心部分,直接决定了锂电池的能量密度、充放电循环性能、安全性、成本等。一般来说,在正极材料的脱嵌锂过程中,电荷补偿只能依靠过渡金属离子的得失电子来完成,过渡金属离子可转移的电子总数及其原子质量将直接决定正塑料蝶阀极材料的理论容量。

zui近的研究发现,在层状富锂正极材料中除了过渡金属离子能够参与氧化还原鄂尔多斯以外,氧离子也能参与氧化还原O型铁心。这不仅拓宽了我们对正极材料中氧化还原机理的认识,也增加了正极材料中可转移的电荷总数,有望提高其理论容量。这种由阴离子参与的氧化还原所带来的额外容量通常由于在电化学循环过程中晶格氧的丢失,得不到稳定发挥。所以研究这一类正极材料中具体的氧化还原过程,以及氧化还原过程中局域结构和电子结构的变化,变得非常重要。目前已有的正极材料中阴离子参与氧化还原的报道大概分为三类:一类是过渡金属离子参与氧化还原,然后由阴离子参与氧化还原;一类是过渡金属离子和阴离子同时参与氧化还原;一类是只发生阴离子氧化还原。

美国开发回收碳纤维铺路材料nbsp;提高耐久性和使用强度北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授团队通过第 一性原理计算,发现在Li2FeSiO裸铜丝4这一类正极材料中能够发生相继式的氧离子和阴离子氧化还原反应:在脱第 一个锂离子的过程中,Fe2 氧化到Fe3 ;在脱第二个22日下午3点后再次迎来堵车高峰锂的过程中,Fe3 不再变价,此时将触发氧离子参与得失电子。更有意思的是, Fe和O在电子转移过程中呈现极子效应,在晶格中形成电子或空穴的极子态(某个电子或空穴局域在一个单原子上面,同时引起周围的局域晶格畸变),这不仅解释了以前实验报道Li2FeSiO4在充放电过程中导电性非常差的原因,同时也解释了Li2FeSiO4中阴离子氧化还原能稳定循环的机理。此外,他们还进一步发现在同结构的Li2TMSiO4(TM=Mn, Co, Ni)中呈现氧化还原的多样性,如在Li2MnSiO4中,只发生过渡金属离子变价(Mn2 ,Mn4 );在Li2CoSiO4中,Co和O同时参与氧化还原反应;Li2NiSiO4则与Li2FeSiO4中的氧化还原机理一样,这主要归因于过渡金属离子d轨道电子结构的差异性。上述发现不仅对锂电池正极材料中阴离子氧化还原提供了新的认识,同时也为今后高比容量正极材料的设计提供了新的思路。上述研究成果发表于国际著名物理化学期刊The Journal of the Physical Chemistry Letters上(J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, ; Nature Index期刊, IF=8.709)。

Li2FeSiO4在嵌Li或脱Li过程中形成Fe的极子态或O的极子态

本工作由潘锋、新材料学院郑家新副研究员联合南方科技大学刘奇航副教授指导硕士生滕高烽、博士后杨金龙共同完成。以上工作得到了国家材料基因组重大专项(2016YFB)、国家自然科学基金(Nos. and )、深圳市科技创新委 (YJ201 and JCYJ2015 101 )的资助支持。

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